Grundstock für die Museumssammlung bildete ein Aufruf des Hunsrücker Geschichtsvereins, der am 5. November 1901 gegründet wurde. Schriftstücke, Bodenfunde, Arbeitsgeräte, Möbel und Münzen waren die ersten Objekte der Sammlung.
Der Verein für Volksbildung und Geschichte übernahm 1921 die Sammlung – es folgte im gleichen Jahr die Museumsgründung im Schinderhannesturm. Erster Museumsleiter war Lehrer Karl Wagner. Er sorgte für einen steten Ausbau der Sammlung und deshalb reichten schon Ende der 1920er Jahre die Räume im Schinderhannesturm nicht mehr aus.
1930 gelangte das Museum in das Neue Schloss. In fünf Räumen präsentierte man die vor- und frühgeschichtliche, die historische, die volkskundliche und die naturkundliche Abteilung.
1932 übernahmen die Stadt und der Kreis die Trägerschaft für das Museum. Das damalige Heimatmuseum sollte zum Landschaftsmuseum ausgebaut werden.
Karl Wagner verunglückte 1938 bei einer Fahrt von einer Ausgrabung tödlich. Sein Nachfolger wurde 1939 Helmut Hopstätter, der das Museum bis 1978 leitete.
In der Zeit nach Kriegsende 1945 gingen wertvolle Sammlungsbestandteile verloren, darunter die naturkundliche Kilian’sche Sammlung, Uniformen, Waffen, Münzen, Modelle und Karten.
1963 ging die Trägerschaft des Museums an die Stadt Simmern über. 1966 erfolgte im Zuge der Schlossrenovierung eine weitere Umgestaltung der Ausstellung: Landschaft, Bodengeschichte, Vor- und Frühgeschichte, Landesgeschichte und Volkskunde.
Dieses Gliederungsprinzip blieb bis zum letzten Umbau des Schlosses und der Museumsräume im Jahr 2000 beibehalten.
Museumsleiter von 1978 bis 1998 war Oberlehrer Willi Wagner aus Ohlweiler. Unter seiner Leitung wurden die Bestände inventarisiert, neue Publikationen in der Schriftenreihe des Museums herausgegeben.
Von 1988 bis 2018 war Christel Schumacher museumstechnische Angestellte.
Die Neupräsentation der Sammlung wurde von Dr. Fritz Schellack, der seit 1998 das Hunsrück-Museum leitet, konzipiert.
Die Ausstellung zeigt: Hunsrück – Informationen über Land und Leute, Natur- und Kulturlandschaft, Sozial- und Wirtschaftsgeschichte, Stadt- und Regionalgeschichte, Hunsrück im Film.
Im Schinderhannesturm befindet sich eine ausgelagerte Museumsabteilung unter dem Thema »Realität und Mythos des Schinderhannes«.
Mit der Eröffnung der Kunstsammlung des Malers Friedrich Karl Ströher (1876-1925) im Dachgeschoss wurde das Museum 1998 um eine wertvolle und bedeutende Gemäldesammlung bereichert.
Wechselnde Sonderausstellungen zu verschiedenen Themen der regionalen Geschichte und Kultur ergänzen die Präsentation.
Museumsleitung
